前言
含硝基爆炸物的高能电子检测对于维护公共安全、保护自然环境和防止与暴露相关的健康问题具有重要意义。为了提高安全性,在许多涉及大规模集会的公共场所,包括火车站、机场、音乐会和体育场,都实施了严格的安全检查措施。为了准确可靠地量化爆炸物检测,通常使用分析方法。在过去的十年里,研究人员使用各种类型的新一代传感器研究了爆炸物检测。除了上述离子迁移谱(IMS)方法,大气流管辅助质谱(AFT-MS),改进的基于荧光的系统,以及电导或机器学习辅助的基于纳米粒子的化学传感器阵列用于爆炸物检测。电容基阵列在最近的研究中获得了普及。总的来说,提高选择性、灵敏度和稳定性一直是传感器研究的主要目标。在器件概念中,化学电阻传感器因其简单性和多功能性,包括各种配体功能化而引起了人们的关注[25]。传感器阵列对环己酮和硝基甲烷显示出良好的灵敏度。除了碳基材料,用有机连接基团功能化的金纳米粒子也显示了蒸气检测和分类的潜力。除了可调属性(如各种配体选择)之外,基于蒸汽吸附的传感机制还提供了对许多不同类型分析物的选择性,包括气体、液体或来自固体材料的蒸汽。
研究内容
康涅狄格大学的研究人员展示了使用单层覆盖的金纳米粒子检测挥发性有机化合物(VOCs)和茶香,结果表明具有良好的灵敏度和识别精度。随着机器学习和人工智能的进步,来自大阵列的传感数据可以以更大的复杂性进行分析,这有助于传感器数据的模式识别。在这项工作中,他们报告了使用装载有四种单层覆盖的金纳米粒子的化学电阻阵列对五种用于安全培训和测试的非危险爆炸物的检测和鉴别。NESTT材料通常用于训练犬类,并作为人工传感器设备的良好评估。通过简单直接的制造,传感器阵列显示出良好的选择性和灵敏度,并且通过应用机器学习算法显示出良好的识别精度。化学电阻阵列的性能通过多天、多浓度的实验进行评估,结果显示,对于一系列的蒸汽浓度,平均整体识别精度高于90%。
实验方法
基于有机官能化(单层封端)金纳米粒子(AuNPs)制成的化学电阻传感器的早期成功,按照先前报道的配体交换方法合成了四种20纳米大小的AUNps。简而言之,在该方法中,将三水合氯化金(0.05毫摩尔)和十四胺(TDA,4毫摩尔)混合并反应。在该反应中,十四胺作为溶剂和配体,将三水合氯化金还原为金。让混合物在140℃下反应20分钟。反应后,通过离心从TDA分离形成的金,并在重复纯化后收集。将TDA封端的金纳米粒子悬浮液分散在甲苯中。类似地,十八胺(ODA)功能化的金纳米粒子用相同的方法合成,除了TDA被切换到ODA。胺封端的金纳米粒子作为配体交换反应的起始材料,与另外两种封端剂3-巯基丙酸和4-氨基苯硫酚反应。然后,在磁力搅拌下将ODA-AuNP甲苯溶液缓慢加入到反应混合物中。用干燥氮气将溶液脱气10分钟,并在室温下搅拌2小时,以完成配体交换。三磷酸腺苷的合成遵循类似的程序。在合成的最后,为了便于沉积,所有的有机纳米粒子都被重新分散在乙醇中。
16种不同化学电阻对蒸汽浓度(p/p0)为0.11的PETN蒸汽的实时传感器响应。
一个ODA-AuNP化学传感器对来自K9 NESTT训练集的五种不同化学物质的实时传感响应。每个图中有八个峰,每个峰分别代表浓度为0.15、0.13、0.11、0.09、0.07、0.05、0.03和0.01时相应蒸汽的响应。脉冲时间为2.5秒。
对四种功能化的有机纳米粒子的五种爆炸性化合物的平均传感器响应。
在(甲)第1天和(乙)第60天不同蒸汽浓度下,NESTT包装中5种爆炸材料的分类精度。误差线定义为四种分类器的10次重复计算的标准偏差。
结论
基于四种类型的功能化金纳米粒子被成功制备并评估了化学电阻阵列,用于使用市场上可买到的NESTT训练材料检测和鉴别五种爆炸材料。利用多监督分类技术,对传感器阵列的性能进行了评估,并显示出用于检测和识别爆炸材料的良好性能。在0.01至0.15 p/po的动态范围内,固定和可变蒸汽浓度的分类精度均接近90%。稳定性评估表明,传感器阵列可以运行至少60天。使用更大的阵列和更多的传感材料来获得更大的检测空间和增加的冗余可能会有进一步的改进。这项工作证明了检测和识别爆炸性化合物的可能性,以及传感器组件可以内置在便携式设备中用于国土安全的可能性。
DOI:10.1109 / JSEN.2020.3007493。